La macroségrégation correspond à une variation de composition chimique survenant lors de la solidification, due aux déplacements inégaux et à l’accumulation localisée des éléments d’alliage dans le matériau. Ce phénomène est un enjeu majeur de recherche en raison des conséquences importantes qu’il engendre sur les propriétés mécaniques et la fiabilité des pièces obtenues par solidification1.
Tandis que la microségrégation se manifeste à l’échelle locale, notamment au sein des dendrites ou entre les cellules primaires, la macroségrégation apparaît à l’échelle macroscopique, compromettant les propriétés mécaniques et métallurgiques du lingot ou de la pièce fondue. Ces ségrégations représentent un enjeu industriel majeur, en particulier dans les procédés de coulée des aciers, où elles peuvent entraîner des variations importantes de la teneur en carbone ou en éléments d’alliage critiques, altérant ainsi les performances mécaniques du matériau2,3.
La macroségrégation résulte d’interactions complexes entre la formation de phases solides et les transferts de masse dans la zone de solidification. Au cours du processus, la germination et la croissance des dendrites, de morphologie équiaxe ou colonnaire selon les gradients thermiques locaux, conduisent à la formation d’une zone pâteuse où les phases solides et liquides coexistent. Dans cette zone, la redistribution du soluté est influencée à la fois par la microségrégation, due aux différences d’affinité des éléments chimiques pour les phases solide et liquide, et par les mouvements de convection, qui favorisent une redistribution à plus grande échelle4. Ainsi, la macroségrégation est particulièrement prononcée dans les procédés de coulée en lingot, où les grandes dimensions et les gradients thermiques complexes amplifient ces interactions couplées. Parmi celles-ci, les plus influentes sont notamment :
Figure 1: Illustration schématique des principaux mécanismes physiques impliqués dans la formation de macroségrégation lors de la solidification : (a) convection thermosolutale dans le liquide, (b) retrait desolidification, (c) sédimentation des grains équiaxes, et (d) déformation mécanique de la zone pâteuse.
La modélisation de la macroségrégation requiert ainsi un outil numérique capable de représenter de manière couplée l’ensemble de ces mécanismes intervenant lors de la solidification. À ce jour, aucun modèle unique ne permet de décrire simultanément, de façon complète et prédictive, l’intégralité de ces phénomènes couplés, en particulier pour des configurations industrielles complexes. Le logiciel THERCAST®, développé par Transvalor et issu de la recherche du Centre de Mise En Forme des Matériaux (CEMEF-MINES Paris PSL), vise à relever ce défi en intégrant progressivement ces effets dans un cadre de simulation cohérent et évolutif.
Pour cela, nous avons adopté une démarche progressive, consistant à valider en une première étape, le mécanisme clé de la convection thermosolutale d’une manière découplée, en s’appuyant sur des bases solides issues de la littérature et enrichies au fil du temps. Le cas de référence de Hebditch et Hunt11 a ainsi servi de point de départ pour éprouver le modèle d’écoulement thermosolutal sur un système binaire simple et bien contrôlé, avant son extension à des configurations industrielle splus complexes. Cet article présente l’exploitation de ce cas de référence à des fins de validation du modèle historique de macroségrégation de THERCAST® incluant un enrichissement du calcul de la capacité calorifique.
Afin de modéliser la macroségrégation induite par la convection thermosolutale dans la phase liquide, le modèle adopté repose sur plusieurs simplifications et s’appuie sur la résolution couplée des équations de conservation de la quantité de mouvement, de la masse, de l’énergie et des espèces chimiques dans la phase liquide. Dans ce cadre simplifié, la solidification est supposée purement colonnaire, sans formation de grains équiaxes. Le solide est considéré comme fixe et indéformable et le retrait de solidification n’est pas pris en compte.
La mécanique des fluides est décrite par l’équation de Navier–Stokes moyennée pour la phase liquide sur un volume élémentaire représentatif9 :
où ρ0l est la densité du liquide correspondant à la température de référence, Tref,⟨v l⟩ est le champ de vitesse moyen du liquide, gl est la fraction liquide, p est le champ de pression, g représente le vecteur gravité, ⟨w⟩l représente la concentration moyenne en soluté dans la phase liquide, et κ la perméabilité de type Carman-Konzeny, exprimée en fonction de l’espacement secondaire des bras dendritiques λ2 :
La densité du liquide ρ0l est supposée constante, sauf dans le terme de gravité où l’approximation de Boussinesq est utilisée :
où βT et βw sont respectivement les coefficients de dilatation thermique et solutale, tandis que ⟨w⟩0l représente la concentration nominale du soluté dans la phase liquide.
Le liquide est supposé comme incompressible, l’équation de conservation de la masse se simplifie comme:
Le transfert thermique pendant la solidification est modélisé par l’équation de conservation de l’énergie :
où λ est la conductivité thermique et Cpeff est la capacité calorifique effective qui inclut la contribution de la chaleur latente L selon Ahmad et al.12 :
Tliq étant la température de liquidus et Teut la température eutectique.
La fraction solide gs est évaluée avec le modèle de microségrégation de Brody-Flemings1 avec une approximation linéaire des diagrammes de phase :
où k0 est le coefficient de partage à l’équilibre, FOs est le nombre de Fourier qui mesure la diffusivité du soluté dans le solide et Tf représente la température de fusion de l’élément pur.
Enfin, le transport solutal est gouverné par l’équation suivante :
dans laquelle la diffusion des espèces chimiques est considérée négligeable devant le transport convectif et ne concerne que la phase liquide. Le terme diffusif gl Dl, est conservé uniquement pour stabiliser numériquement la résolution. La méthode de séparation des variables de Voller-Prakash9 est ensuite utilisée pour calculer d’abord l’inconnu ⟨w⟩, puis en déduire ⟨w⟩l.
Ce modèle utilise un système d’équations couplées, résolu par un schéma de couplage faible où chaque variable est actualisée à chaque pas de temps sans itérations internes supplémentaires.
Le premier niveau de validation repose sur le problème quasi-2D défini par Hebditch et Hunt11, dans lequel la solidification d’un l’alliage binaire (Pb – 48 wt% Sn et Sn – 5 wt% Pb) est étudiée. Ce cas test standard est réalisé dans une géométrie simple avec des conditions aux limites simplifiées. Il s’agit d’un parallélépipède de dimensions 60 mm x 100 mm x 13 mm, tel qu’illustré en Figure 2, dans lequel l’alliage est coulé. Les conditions aux limites sont définies à partir de l’expérience. Toutes les parois du moule sont considérées comme adiabatiques, à l’exception d’une face latérale à gauche soumise à un flux thermique de type Fourier (cf. Figure 2). Une vitesse de liquide nulle ainsi qu’un flux chimique nul sont imposés sur l’ensemble des parois. Ainsi, à mesure que la solidification progresse, le front global de solidification avance de la gauche vers la droite. Les données thermophysiques et les paramètres relatifs aux alliages Pb – 48 wt% Sn et Sn – 5 wt% Pb, utilisés dans les calculs, sont extraits du tableau présenté dans Ahmad et al.
Figure 2: Schéma illustrant la géométrie ainsi que les conditions aux limites pour la simulation du cas quasi-2D de Hebditch et Hunt.
Dans la version historique de THERCAST®, l’enthalpie et sa dérivée étaient calculées en utilisant une approximation simplifiée de la capacité calorifique, ce qui pouvait entraîner des incohérences, notamment pour les alliages présentant des pics marqués de Cp. En s’appuyant sur les références de la littérature nous avons affiné le modèle en déterminant systématiquement Cp à partir de la variation de l’enthalpie avec la température (cf. Equation 6). Cette formulation permet de représenter plus précisément la capacité calorifique analytique dans l’intervalle de solidification, et d’améliorer la cohérence des prévisions de macroségrégation par rapport aux données de la littérature.
Pour valider cette amélioration du modèle nous avons simulé, dans un premier temps, les macroségrégations à solide fixe générées lors de la solidification complète de l’alliage binaire Pb– 48 wt% Sn, sans passer par une étape de trempe. Les résultats des simulations sont présentés en Figure 3 (a, b). La Figure 3(a) montre la variation de la fraction liquide gl dans le lingot après 50 s de refroidissement, comparée à la fraction volumique solide calculée à l’aide de la méthode des éléments finis (FEM) d’Ahmad et al.12, illustrée dans la Figure 3(c). Cette comparaison confirme la cohérence de nos résultats avec ceux de la littérature.
La Figure 3(b) révèle la ségrégation relative de l’étain dans le lingot après 400 s de solidification, définie par la formule suivante :
qui exprime la variation relative de la composition massique d’étain ⟨wSn⟩ par rapport à sa valeur initiale ⟨wSn⟩0 = 48 wt%. Une valeur positive indique un enrichissement local tandis qu’une valeur négative traduit un appauvrissement. Les résultats obtenus pour les macroségrégations sont en bon accord avec les données rapportées dans la littérature, reproduits dans la Figure 3(d).
Figure 3: Cartographies de la solidification de l’alliage binaire Pb – 48 wt% Sn, simulées à l’aide du modèle amélioré de THERCAST®, montrant : (a) la fraction volumique liquide à 50 s, et (b) la ségrégation relative de l’étain à 400 s, en comparaison avec (c, d) les résultats des simulations FEM d’Ahmad et al.12
Nous avons ensuite réalisé des simulations équivalentes pour l’alliage binaire Sn – 5 wt% Pb, dont les résultats sont présentés à la Figure 4. La Figure 4(a) illustre la variation de la fraction liquide gl dans le lingot après 100 s de refroidissement, comparée à la fraction volumique solide issue de la simulation par éléments finis d’Ahmad et al.12, reproduite en Figure 4(c). Cette comparaison confirme une nouvelle fois la bonne concordance entre nos résultats et les données de référence.
La Figure 4(b) présente quant à elle la ségrégation relative du plomb μseg, simulée après400 s de solidification. Cette ségrégation est calculée selon :
Elle exprime la variation relative de la concentration massique moyenne de plomb ⟨wPb⟩ par rapport à sa valeur initiale ⟨wPb⟩0 = 5 wt%. Nos résultats montrent un accord très satisfaisant avec ceux obtenus par la méthode des volumes finis (FVM) d’Ahmad et al.12, qui mettent en évidence des canaux de ségrégation bien marqués. Cet accord est d’autant plus significatif que, dans les travaux de Bellet et al.13, ces canaux apparaissent de façon beaucoup plus atténuée dans les résultats par éléments finis et ne laissent percevoir qu’une tendance à leur formation dans une approche entièrement couplée. Cette comparaison souligne la capacité de notre modèle à reproduire fidèlement des phénomènes de macroségrégation complexes décrits dans la littérature.
Figure 4: Cartographies de la solidification de l’alliage binaire Sn – 5wt% Pb, simulées à l’aide du modèle amélioré de THERCAST®, montrant : (a) la fraction volumique liquide à 100 s, et (b) la ségrégation relative du plomb à 400 s. Ces résultats sont comparés respectivement avec ceux des simulations de (c) la fraction solide (FEM) et (d) la ségrégation relative du plomb (FVM) dans Ahmad et al.12
Dans cet article, nous avons présenté une amélioration du modèle de macroségrégation de THERCAST®, réalisée en modifiant la méthode de calcul de la capacité calorifique, désormais déterminée analytiquement selon une formulation rigoureuse conforme à la littérature de référence. Cette évolution a permis la correction des approximations historiques et une meilleure prise en compte des variations thermophysiques lors de la solidification. Le modèle ainsi enrichi a été validé sur un cas test de référence, avec des résultats particulièrement satisfaisants et en excellent accord avec les données publiées. Cette avancée confirme l’engagement de THERCAST® à offrir à ses utilisateurs des outils de simulation toujours plus précis et fiables, au service de leurs applications industrielles les plus exigeantes.
Ne manquez pas nos prochaines publications, qui dévoileront des améliorations plus poussées de notre modèle, appliquées à des cas industriels encore plus ambitieux !
References
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